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科研进展

何玲&陶国宏团队在J. Am. Chem. Soc.发表封面论文——通过溶剂调控实现离子聚亚胺膜和结晶分子笼间的可逆可控转换

访问量:发布时间:2023-03-05

自我纠错和校正过程是生物体适应环境的典型复杂行为之一。近年来,基于生物和人工自适应材料的诱人前景,人们在开发具有可转换特征的化学体系方面做出了大量努力。作为一种可逆的化学工具,动态共价化学(DCvC)允许组分在非平衡分布情况下,进行功能组合的重构,从而能够在外界刺激作用下,实现材料之间的转换,例如从共价有机框架到分子笼的转换。DCvC的动态性原理使得这些集合体会根据周围环境的变化,自主地适应其固有的热力学或动力学因素,并显示出一种自我识别和修正过程。尽管这种可转换的材料在触发式药物递送和气体分离等方面有着巨大的应用前景,但已报道的大多数转换行为都是不可逆的,基于动态共价键的可逆可控转换仍然是一个重大的挑战。

近日,开云手机官网入口网址何玲教授和陶国宏教授研究团队首次将胱氨酸离子液体设计到聚亚胺网络中,制备出一种柔性的动态离子聚亚胺膜材料。并基于离子液体可调的反应活性,提出了一种溶剂响应性策略,成功实现无定型离子聚亚胺薄膜和结晶型多孔有机分子笼之间的智能切换,该转换过程是完全可逆且可控的。这主要源于这两种材料都遵循DCvC原理,且共享着相同的单体构建模块,因此可以通过离子液体在乙醇和乙腈溶剂中氨基活性的差异,进而从热力学上控制亚胺键的自适应行为。为了适应溶剂环境的限制,其中的醛和胺组分会进行自我修正,形成热力学稳定产物。研究表明,无序的聚亚胺薄膜在乙腈中可以转换成结晶的有机分子笼,反之,将分子笼晶体置于乙醇中可以再次获得聚亚胺膜。这样膜-笼的相互转换可以不断循环。理论计算结合实验数据表明氨基酸离子液体中α位羧基和氨基间的内氢键效应是离子聚亚胺膜-分子笼可逆可控转换的关键。这项工作在聚合物网络和结晶分子之间建立了一座桥梁,并为智能动态材料提供了参考。

该研究以“Solvent-Responsive Reversible and Controllable Conversion between a Polyimine Membrane and an Organic Molecule Cage”为题发表于《Journal of the American Chemical Society》上,并被选为封面文章。开云手机官网入口网址博士研究生朱秋红和张国浩为共同第一作者,何玲教授和陶国宏教授为通讯作者,开云手机官网入口网址为唯一单位。特别感谢国家自然科学基金委的经费支持,同时感谢开云手机官网入口网址化学专业实验室综合训练平台和开云手机官网入口网址分析测试中心的测试支持。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12088

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